Les collections traduisent donc ce lien unique, amical que Pierre Lévy entretient avec des artistes ainsi qu’une vision singulière de l’art du début du 20e siècle, non pas centrée sur les avant-gardes, excepté le fauvisme avec un remarquable ensemble, mais sur la modernité figurative. Ainsi, la collection de peinture traverse les mouvements artistiques du 20e siècle en présentant à la fois les grandes signatures et nombre de petits maîtres.
En peinture, le réalisme français des années 1850-1860 ouvre la collection avec des portraits, scènes intimes ou paysages d’Honoré Daumier, Gustave Courbet, Jean-François Millet et Edgard Degas. Des sculptures de ce dernier complète ce mouvement.
Cette exploitation de la seconde moitié du 19e siècle se poursuit au travers du mouvement Nabi avec Édouard Vuillard, Ker-Xavier Roussel, Felix Vallotton et Pierre Bonnard. Un exceptionnel ensemble d’œuvres fauves (1905-1907) permet d’appréhender ce mouvement dans la diversité des approches de tous ses protagonistes : André Derain, Georges Braque, Maurice de Vlaminck, Othon Friesz, Kees van Dongen, Henri Matisse, Albert Marquet.
Le troyen Maurice Marinot, ayant également participé au Salon d’automne de 1905 où la révolution fauve explose, est largement bien représenté dans les collections. Sa peinture riche de couleurs nous montre des sujets intimes de femmes à la couture, portraits d’enfants, paysages de Troyes et des alentours.
Peu sensibles au cubisme de Picasso, les Lévy se sont intéressés à un cubisme plus traditionnel avec Roger de La Fresnaye et aux artistes de l’École de Paris tels Juan Gris, Henri Hayden, Chaïm Soutine, Amedeo Modigliani.
Plusieurs artistes présents dans la collection donnent à voir le Retour à l’ordre des années 1920 où les artistes reviennent à une peinture plus figurative et colorée : figures, paysages exotiques, natures mortes de Robert Delaunay, André Dunoyer de Segonzac, Charles Dufresne et André Mare.
Par ailleurs, un ensemble de quelque quatre-vingts toiles, auquel s’ajoutent des dessins et sculptures, permet d’appréhender la richesse de la production de Derain sur l’ensemble de sa carrière. Soit plus de 400 œuvres faisant du musée une référence pour son œuvre post-fauve. Avec le peintre troyen Maurice Marinot, dans la lignée d’un certain fauvisme, c’est l’ensemble le plus complet cohérent de l’œuvre du maître Derain et proche ami des Lévy.
D’autres grandes signatures complètent ce panorama de la peinture française de la première moitié du 20e siècle sont présentes avec des paysages, intérieurs, natures, mus, portraits d’Henri Matisse, Raoul Dufy, Nicolas de Staël, Balthus, Bernard Buffet…
Outre cette première donation, les Lévy ont réalisé une dation en 1982 anticipant le règlement des droits de succession et enrichissant la collection de neuf œuvres de Pierre Bonnard, Raoul Dufy, Albert Marquet, Georges Rouault, Chaïm Soutine et Édouard Vuillard complétant généreusement la collection initiale. Par la suite, la collection s’est également enrichie de dons et donations par des artistes ou leurs proches et par d’autres collectionneurs renforçant ainsi son identité d’un musée de collectionneurs.